Natural de Serra Negra, no interior do estado, Dallari se formou em direito pela USP em 1957 e, pouco depois, em 1964, passou a integrar o corpo docente da instituição.

Conhecido por sua atuação em oposição ao regime militar, Dallari ajudou a organizar a Comissão de Justiça e Paz da Arquidiocese de São Paulo. A organização foi intensamente buscada por perseguidos políticos e seus familiares, e teve papel importante na proteção de oposicionistas da ditadura.

Dallari ficou conhecido no meio jurídico como um dos principais especialistas na área do Direito Constitucional brasileiro. Sua carreira teve como foco a defesa dos direitos humanos e a garantia do Estado de Direito. Foi autor de diversos artigos, capítulos de livros e realizou palestras e conferências, no Brasil e no exterior.

Na Faculdade de Direito da USP, tornou-se professor titular em 1974 e, em 1986, foi escolhido para ser diretor, posição que ocupou até 1990.

Entre 1990 e 1992, Dallari atuou na prefeitura de São Paulo como secretário de Negócios Jurídicos sob a gestão de Luiza Erundina.

Em 2001, ano em que deixou a docência regular por conta de sua aposentadoria compulsória, foi nomeado coordenador da Cátedra UNESCO de Educação para a Paz, Direitos Humanos, Democracia e Tolerância.

Já em 2007 tornou-se professor emérito da Faculdade de Direito da USP.

Dalllari foi pai de dois professores da universidade, Maria Paula Dallari Bucci, da Faculdade de Direito, e Pedro Dallari, do Instituto de Relações Internacionais, frutos de seu primeiro casamento. Atualmente, o professor emérito estava casado com Sueli Dallari, que foi professora da Faculdade de Saúde Pública da USP e também é formada na São Francisco, em 1980.